Trabalho de colaboração internacional do Prof. Julio Larrea do IFUSP tem destaque na revista Nature: sistemas puramente quânticos podem manifestar transições de fase análogo a uma transição de fase dos estados líquido-gasoso da água. No entanto, no nível quântico, os estados quânticos que emergem da transição de fase mostram um comportamento coletivo e emaranhado das partículas quânticas de spin.
Esta observação inesperada revela uma nova rota para a realização de materiais com propriedades topológicas e aplicações em spintrônica e computação quântica.
Revista Nature | Publicado em 14 Abril 2021
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Transições de fase nos parecem familiares. Como exemplo, podemos mencionar a transição de fase que ocorre na água. Na temperatura (~20 ºC) e na pressão ambiente (~ 1.01325 bar), a água se encontra em seu estado liquido. Mas durante o processo de ferver a água, observamos dois estados, líquido e gás, coexistindo. Os físicos têm se interessado em explicar esta formação de estados há quase dois séculos. O sucesso no entendimento das transições de fase envolvendo moléculas em temperaturas finitas (inclusive em escalas que podem ser percebidas) contribuíram para a formulação da teoria da termodinâmica e desempenharam um papel fundamental no desenvolvimento de tecnologia durante a primeira revolução industrial.
A transição de fase de gás para liquido, que ocorre a 100 ºC na pressão ambiente obedece a uma transição de primeira ordem e é caracterizada por um salto descontínuo da densidade de moléculas, ou seja: o número de moléculas de água por unidade de volume varia drasticamente entre os estados líquido e gás. Experimentos mostram que esta transição de primeira ordem (e descontinua) evolui em função da pressão e temperatura até ser suprimida no ponto crítico da água (221 bar e 374 ºC). Neste ponto crítico, a transição de fase se torna de segunda ordem (ou seja, contínua) e isola um novo estado na região supercrítica. Em torno do ponto crítico, propriedades físicas mensuráveis apresentam comportamentos anômalos (criticalidade) pois flutuações da densidade se encontram infinitamente correlacionadas dentro das escalas de comprimento atômico, fazendo com que a água se encontre em um único estado, bem diferente do gás e também do liquido.
Figura 1. Diagrama de fase da água, mostrando o início da transição de fase de primeira ordem e a coexistência dos estados liquido e gás ao longo da linha preta. O ponto terminal desta transição ocorre no ponto crítico, marcado com estrela. Adaptação da figura da revista Nature.
Na matéria quântica, a transição isolante-metal Mott representa um raro exemplo de transições de fase quântica de primeira ordem. A diferença dos isolantes ou metais comuns, que são descritos por elétrons não-interagentes (ou livres), um estado Mott é descrito pela forte interação das cargas dos elétrons que os revela com comportamento coletivo. Como as escalas de energia destas interações no nível quântico são muito baixas, uma transição de fase de primeira ordem, entre os estados isolantes e metal Mott, pode acontecer no zero absoluto (T = 0 K ~-273.15 ºC), o que os físicos definem como transição de fase quântica (QPT). Considerando que a interação entre as cargas dos elétrons pode ser modificada com a temperatura e a pressão, a transição isolante-metal Mott pode ser suprimida no ponto crítico, a uma pressão e temperatura finita que depende do material. Na proximidade do ponto crítico, a densidade de carga elétrica (cargas dos elétrons por unidade de volume) experimenta uma mudança tão abrupta que pode induzir novos estados de matéria quântica, como a supercondutividade, correlacionados em longas escalas de comprimento.
Interessante que, nos dois exemplos citados, tanto as moléculas de água como a carga elétrica do elétron podem ser considerados como partículas massivas. Nossa intuição nos levaria a formular a seguinte pergunta: a universalidade das transições de fase envolve partículas com massa? Para responder a esta pergunta teríamos que procurar um sistema quântico sem massa, como um sistema puramente de spins. O spin pode ser concebido como uma manifestação quântica da matéria, frequentemente associado a estados magnéticos. A diferença das transições de primeira ordem envolvendo moléculas ou a carga eletrônica, um análogo com sistemas puramente de spin permanecia inobservado.
O Prof. Larrea, em colaboração internacional, publicou na revista Nature a primeira evidência experimental da descoberta de uma transição de fase quântica de primeira ordem em um sistema puramente de spin quase-bidimensional, o antiferromagneto quântico frustrado SrCu2(BO3)2. O trabalho é pioneiro tanto no desenvolvimento experimental como na interpretação teórica.
O trabalho experimental apresenta um método inovativo de medir o calor especifico de amostras pequenas (da ordem de um milímetro e miligramas) em simultâneas condições extremas de temperatura (T muito baixo até 0.1 K), altas pressões (p até 27 kbar) e intensos campos magnéticos (B até 9 T). O interesse de medir o calor especifico é porque esta propriedade física nos proporciona uma medida da energia interna do sistema, onde podemos inferir diferentes tipos de estados quânticos ordenados ou desordenados, e possíveis estados eletrônicos ou de spins emaranhados. Embora medir o calor especifico seja altamente desejado, até a presente data, não existe equipamento comercial que possa realizar estas medidas em simultâneas condições extremas e amostras milimétricas, com a precisão necessária para revelar estados quânticos correlacionados.
O maior desafio superado foi medir o calor especifico e a temperatura da amostra que se encontra rodeada de uma adenda composta por um meio líquido (que transmite a pressão hidrostática) e uma célula de pressão massiva (aprox. cem mil vezes maior que a massa da amostra). Para ter uma ideia, isto seria equivalente a medir o calor de um nadador dentro de 4 piscinas olímpicas. A nossa abordagem foi medir o calor especifico da amostra isolando-a da contribuição da adenda (“lab on the slab”) mediante técnicas de calorimetria com corrente alterna AC. Estes experimentos foram desenvolvidos no Laboratório de Magnetismo Quântico da Escola Politécnica Federal de Lausana (LQM, EPFL) liderado pelo Prof. Henrik Rønnow.
A precisão de nossas medidas motivou os colaboradores teóricos liderados pelo Prof. F. Mila (EPFL) e Philippe Corboz (University of Amsterdam) a desenvolver métodos computacionais no estado da arte para interpretar as diferentes anomalias observadas nas nossas medidas de calor especifico. Nossos resultados mostram manifestações inesperadas da universalidade das transições de fase quântica em sistemas puramente de spin. Primeiro, mostramos que uma QPT ocorre entre os estados de spin emaranhados dímero (spins correlacionados em dois sítios atômicos) e plaquetas (spin correlacionados em quatro sítios atômicos). Esta transição de fase em T = 0K é de primeira ordem, a qual termina no ponto crítico (pressão e PC=20 kbar e temperatura critica Tc= 3.3 K), análogo ao ponto crítico (“critical point”) da água. Embora os pontos críticos da água e do sistema de spin SrCu2(BO3)2 compartilhem características similares, os estados que emergem próximos do ponto crítico do sistema com spin obedecem a uma descrição da física diferente (do tipo Ising). Também observamos que este ponto crítico sob campo magnético apresenta uma descontinuidade na densidade de partículas magnéticas (triplets ou estados de spin correlacionados em diferentes configurações de orientação de spin), a qual é responsável pela emergência de um estado antiferromagnético (AFM) puramente quântico.
Figura 2. Diagrama de fase do sistema de spins SrCu2(BO3)2, mostrando o início da transição de fase de primeira ordem no zero absoluto (QPT= transição de fase quântica), que separa os estados dímero e plaqueta. A transição de primeira termina no ponto critico, anologo com o diagrama da agua. No entanto, diferente a agua, no sistema de spin emerge um novo estado ordenado, puramente quântico e fortemente correlacionado, o estado antiferromagnético. Adaptação da figura publicada na revista Nature.
O Prof. Julio Larrea ressalta que novos trabalhos continuarão sendo desenvolvidos no novo laboratório, Laboratory for Quantum Matter under Extreme Conditions (LQMEC), que está sendo montado em colaboração com a Profa. Valentina Martelli no Dpto. de Fisica Experimental (FEP) do Instituto de Física da USP (IFUSP). O próximo passo é aprofundar o entendimento da criticalidade e os estados de spins emaranhados que emergem na proximidade deste ponto crítico, da natureza das transições de fase quântica descontínua e continua e, das escalas de energia que representam as interações e correlações entre os spins e carga dos elétrons para a formação de novos estados quânticos como a supercondutividade. Para isso, faremos um próximo estudo tanto em pressões no entorno do ponto crítico, como também em pressões mais altas.
Para o Prof. Julio Larrea, o grande desafio experimental é continuar inovando a precisão das medidas de calor especifico em simultâneas condições extremas usando um sistema de resfriamento seco (“cryofree” sem uso de hélio liquido), o qual será proximamente instalado no LQMEC. Este plano de pesquisa desafiante recebe o apoio da FAPESP, através dos Projetos Jovem Pesquisador, e envolvera os alunos supervisionados associados ao LQMEC e a equipe de colaboradores internacionais, como nossos parceiros na Suíça.
Figura 3. Prof. Julio Larrea discute com seu aluno (Fernando Almeida) a preparação do experimento de calor especifico sob altas pressões. Novos experimentos serão realizados no Laboratory for Quantum Matter under Extreme Conditions (LQMEC) em colaboração com parceiros suíços do EPFL. Os projetos de pesquisa no LQMEC recebem apoio da FAPESP através do auxilio Jovem Pesquisador.
Cabe também ressaltar que as descobertas feitas vão além do interesse da ciência básica. Em analogia ao que aconteceu há dois séculos, o desafio atual de entender as transições de fase quântica vai proporcionar uma nova dimensão de entendimento da termodinâmica nos sistemas puramente quânticos. Isto é relevante para a realização de uma nova geração de materiais funcionais que envolvam interações de anisotropia de spin e propriedades topológicas não triviais, idôneas para futuras aplicações nas áreas da spintrônica e computação quântica.
Laboratory for Quantum Matter under Extreme Conditions (LQMEC) | Visite o website: https://lqmec.com/
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